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【亮点论文】李霞章研究员与美国佐治亚理工学院Chen Yongsheng教授合作在矿物催化转化生物质方面取得重要进展

   发布时间: 2022-08-24    访问次数: 561

在国家“碳达峰碳中和”的目标背景下,如何替代不可再生的化石资源实现能源可持续利用是亟需解决的问题,将储量丰富且可再生的生物质资源转化为高价值化学品具有重要意义。其中,将农林生物质中占大部分的纤维素转化为乳酸(LA)更具经济价值。与传统的催化热解或高温水解方法相比,光驱动催化通常在环境大气压和常温条件下进行,相对工艺简单能耗低,且丰富的光生载流子为纤维素中β-1,4-糖苷键的选择性裂解与转化提供了可能。

近期李霞章与佐治亚理工学院合作者Chen Yongsheng课题组通过简单的氨蒸发对凹凸棒石(Pal)进行了Cu离子晶格重建,当Cu含量超过6 wt%后,在弱还原物质D-葡萄糖存在下,吸附在重构Pal表面上的多余Cu离子形成氧化亚铜量子点(Cu2O QDs),从而合成了具有强路易斯酸性质的催化剂Cu2O QDs/Cu-Pal,使用了STEM-HAADF以及同步辐射等手段分析了Cu改性凹凸棒石的微结构与配位特征,使用了in situ ATR手段探究了光催化重整反应中间过程。发现随着Cu离子交换容量达到平衡,Cu离子进入了Pal八面体晶格实现Pal重构,且Cu2O QDs等离子共振效应为反应提供了局部热场效应,提高光催化解聚纤维素的效率,在可见光照射下获得了优异的LA选择性。提出如下机理:

(1) Cu掺入Pal骨架中缩小了本征带隙达到可见响应。在Cu-Pal表面原位生长的Cu2O QDs增强了光吸收并暴露了更多的路易斯酸位点用于C3中间体的异构化。

(2) Type-II型异质结构促进了光激发e−−h+对的分离,并利用Cu-Pal足够的光生载流子产生超氧自由基来裂解β-1,4-糖苷键。

(3) Cu-Pal的胶体特性使链状纤维素底物能够紧密吸附于Lewis酸位点利于反应进行。

该工作在开发太阳能的趋势下为粘土矿物与生物质之间搭建了一个桥梁,为生物质转化为高价值化学品提供了一种全新的策略。以上工作以题为“ Solar driven catalytic conversion of cellulose biomass into lactic acid over copper reconstructed natural mineral”发表在Applied Catalysis B: Environmental 317 (2022) 121718, https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.121718,第一作者为硕士生仲明辉。该研究得到了江苏省绿色催化材料与技术重点实验室,江苏省教育厅国际科技合作实验室和常州市生物质绿色安全高值利用技术重点实验室的大力支持。


近年来,李霞章研究员团队与美国特拉华大学Ni Chaoying和佐治亚理工学院Chen Yongsheng课题组合作,围绕天然矿物材料/生物质的高质化利用开展了一系列创新性工作,在氮氧化物去除(Journal of Catalysis 2019, 369, 190; Journal of Hazardous Materials 2020, 386, 121977),固氮合成氨(Chemical Engineering Journal 2021, 414, 128797; ACS Sustainable Chem. Eng 2022, 10, 1440), 水体硝酸盐转化(Chemosphere 2022, 294 ,13376),CO2资源化利用(Ind. Eng. Chem. Res 2022, https://doi.org/10.1021/acs.iecr.2c01139)等方面取得了系列进展。


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